"City of Angels" do giọng ca chính Jared Leto sáng tác kiêm nhà đồng sản xuất ca khúc cùng với Steve Lillywhite – nhà sản xuất từng cộng tác với Thirty Seconds to Mars trong quá trình thu âm album thứ ba, This Is War (2009). "City of Angels" do Jamie Reed Schefman xử lý kĩ thuật âm thanh, Serban Ghenea hòa âm, còn John Hanes đảm nhận phần phối khí tại phòng thu Mixstar Studios ở thành phố Virginia Beach, bang Virginia. Khi thu âm tại Trung tâm Phát triển Nghệ thuật và Khoa học Âm thanh Quốc tế ở Los Angeles, Howie Weinberg và Dan Gerbarg là những người xử lý hậu kì cho bài hát tại phòng thu Howie Weinberg Mastering Studio.[2] Thirty Seconds to Mars đã ra mắt sáu bài hát từ album phòng thu thứ tư Love, Lust, Faith and Dreams, trong đó có cả ca khúc "City of Angels" trong một buổi nghe thử ở phòng thu Electric Lady Studios tại thành phố New York vào ngày 14 tháng 3 năm 2013.[3] Shannon Leto còn tiết lộ rằng đây là bài hát đầu tiên mà nhóm viết nhạc cho album và tốn khá nhiều thời gian để hoàn thiện.[4]

Trong lúc sáng tác "City of Angels", Leto đã chịu ảnh hưởng sâu sắc bởi nền văn hóa Los Angeles cũng như được truyền cảm hứng về mối quan hệ gắn bó khăng khít của anh với thành phố này.[5] Anh giải thích rằng chính khát vọng theo đuổi niềm đam mê ở Los Angeles đã dẫn anh đến "một mối quan hệ vừa yêu vừa ghét" với thành phố. Leto phát biểu trên tạp chí Interview, "bài hát này nói về những con người đến với "Thành phố của những Thiên thần" (City of Angels) để được sống với ước mơ của chính bản thân mình và biến chúng trở thành sự thật. Nó nói về cách họ nhận được giúp đỡ bởi những người họ gặp trong thành phố–bạn biết đấy, một nhóm mọi loại người cùng nhau tập hợp để trở thành cộng đồng của những kẻ bị ruồng bỏ, những kẻ cô lập, kẻ dị biệt hay những người nghệ sĩ. Bài hát này nói về việc chuyển đến một nơi để có thể làm nên những điều khác biệt và cả những điều đặc biệt".[6]